Hola Franco,

Te recomiendo fijarte los ejemplos de código del capítulo sobre colecciones del libro Pharo By Example (página 209 en la última versión). Fijate que el iterador do: espera recibir un bloque de código en el que en la primera parte se declarará la variable local para cada iteración que tendrá la referencia a cada objeto iterado, de manera tal que en la segunda parte del bloque de código hagas lo que quieras con él:

coleccion do: [ :each | Transcript show: each; cr ].

En tu ejemplo, asumiendo que tenemos una clase Alumno con el mensaje calificar: implementado y que alumnos es una instancia de alguna colección que contiene instancias de la clase Alumno, entonces para poder enviarle el mensaje calificar: 2 a cada uno de los alumnos de la colección se podría hacer algo así:

alumnos do: [ :alumno |
    alumno calificar: 2
]

Saludos,

Tomás